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在昔日的几年中,钴元素由于供应不及,价钱增长 300%。除此以外,钴矿散播不均匀,形成高能比锂离子电板中最大的供应链风险。

基于价钱、供应链和人文主义因素,从计量比层状材料中去除钴是亟待惩处的紧要科常识题。美国能源部在昔日的 5 年中,部署了大都资源用于去钴磋议。

图 | 忻获麟熏陶(来源:忻获麟)

“在电板组中镌汰钴含量,不仅莽撞将本钱镌汰,亦然为了打击刚果使用童工开发钴的做法”,美国加州大学尔湾分校物理与天体裁熏陶忻获麟说,“已有践诺标明,钴元素会导致正极材料在冲放电历程中产生的应变增高。过大的应变会形成力学损耗,遥遥无期,会减少电板的寿命,因此,需要替代决策。”

另外,镍基阴极也有其自身的问题,如耐热性差,使锂离子电板中的物资被氧化,严重时会导致爆炸。固然高镍阴极具有更大的容量,然而反复的体积变化会形成电板的厚实和安全性问题。

(来源:Nature)

最近,忻获麟(Huolin Xin)与美国能源部(DOE,The United States Department of Energy)国度践诺室的磋议人员互助,发现领受高镍无钴材料制造锂离子电板的挨次。关系论文以《零应变、零钴层状阴极材料的高熵掺杂》(Compositionally complex doping for zero-strain zero-cobalt layered cathodes)为题发表在 Nature[1] 杂志上。

“高熵掺杂”技能告捷制造出无钴阴极材料

具体来讲,层状正极材料濒临的问题是化学与力学厚实性不及。化学不厚实性主要因为来自于高脱锂态下的层状氧化物易失氧。而力常识题来自于材料在充放电历程中的体积变化。

是以,想要做出可用于电车的高镍零钴正极,必须要在材料体相结构中扼制体扩张和线扩张、压制相疗养、扼制失氧。

做到以上几点才能从根底上使高镍零钴材料知足:高热厚实性(总共高镍材料的痛点)、长轮回的能量保持性、高首效、高容量、高比能的商品化需求。

为此,课题组长年深耕“高熵”这个热切见识,并已告捷的将其在单原子催化和钠电等领域完竣。

高熵材料行动由多种因素构成的新式材料,将材料中的多个部分进行组合,使反映历程中的熵达到最大化,形成鲁棒性。在金属合金中,该战略已飞速拓展至不错贮存能量的氧化物之中。

“将‘高熵掺杂’技能应用到电板制造的历程中,莽撞制造出性能优良的零钴电板阴极材料。在重迭充放电轮回中,零钴材料更耐热、更厚实,”忻获麟说,“该终端放置了人们对高镍电板材料安全性、厚实性、耐热性的担忧,为贸易化应用实施铺平了路途。”

然而,在计量比锂层状材料中,真确完竣等摩尔比高熵材料不行行。其原因是唯一镍、钴、锰三种元素不错不与锂大都混排(一朝混排就会导致容量镌汰)。

电板届昔日十年的磋议标明,提高镍含量(镌汰熵)是在 4.3V 规章电压下扶持容量的最好技巧。

如安在这个迥殊的计量比层状材料体系中,不镌汰容量的引入高熵效应,是磋议历程中需要惩处的中枢问题。

课题组领受高熵掺杂与共沉淀法制造高镍、无钴电板阴极材料 HE-LNMO。制备出的 HE-LNMO 具有优胜的结构厚实性,不错归结于以下几个方面:减弱了由于掺杂剂的“钉住效应”形成的氧耗损;减少晶格的扩张、收缩和劣势的产生;通过多组分掺杂剂扼制阳离子搀和和岩盐升沉。

磋议人员通过惩处当今高镍阴极濒临的厚实性和安全性问题,为零钴阴极在正极材料表征方面的贸易化和应用提供了有用的惩处决策。

HE-LNMO 层状阴极的厚实性与电化学表征

开端,磋议人员通过使用能量色散谱(EDS,Energy Dispersive Spectroscopy)测定发现,高熵掺杂阴极 HE-LNMO(过渡金属——镁、钛、锰、钼和铌的搀和物 HE-LMNO)中,总共过渡金属都均匀散播在粒子里面。与大部分高档别高镍-无钴的阴极材料比拟,国产精品久久久久久五月天精品久久人模HE-LNMO 在电板中的体积险些不变。

图 | HE-LNMO 阴极的优胜厚实性(来源:Nature)

由于 HE-LNMO 材料具有极其厚实的构造,HE-LNMO 与当今商场上渊博领受的 LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 材料比拟,容量保留率在半细胞中显贵提高,1000 次轮回时达到 85%。同期,HE-LNMO 进展出优于 LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 的热厚实性(LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2之中的 Ni 含量低得多)。图 | HE-LNMO 层状阴极的结构和电化学表征(来源:Nature)

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图 | HE-LNMO 层状阴极的结构和电化学表征(来源:Nature)

接下来,课题组用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)扫描图像。终端标明,HE-LNMO 材料的层状结构相较于其它材料更好。材料外名义的锂和镍元素唯一极少搀和。电化学测试还评价了 HE-LNMO 与 NMC-811 的性能对比。

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在电板的充、放电弧线之中标明,HE-LNMO 材料的当先放电容量与库仑遵守折柳为 210.1 mA hg−1和 94%,而渊博领受的 NMC-811 材料只可达到 82%。

在轮回伏安法中显现出,HE-LNMO 的 M-H2氧化复原峰趋于水平。在 H2-H3 的氧化复原峰中显现出,HE-LNMO 的多步相变蔓延情景显贵。

此外,HE-LNMO 中的极化镌汰差相较于 NMC-811 中的极化镌汰差较着减小,标明 HE-LNMO 的可逆性更强和锂离子扩散能源更大。

忻获麟临了说:“利用当代化的践诺技巧与挨次以及高熵掺杂材料,电板阴极的热厚实性和体积不扩张特点较着升高。这项磋议为竖立能量密集的电板替代品奠定了坚实的基础。该项责任的完成标明科学家向完竣双重方针又迈出新的一步,即,促进清洁交通和储存能源的普及,同期,惩处索要电板中所用矿物所触及的环境争议问题。”

参考辛苦:

1.Rui Zhang, Chunyang Wang, Peichao Zou1, Ruoqian Lin, Lu Ma, Liang Yin, Tianyi Li, Wenqian Xu, Hao Jia, Qiuyan Li, Sami Sainio, Kim Kisslinger, Stephen E. Trask, Steven N. Ehrlich, Yang Yang, Andrew M. Kiss, Mingyuan Ge, Bryant J. Polzin, Sang Jun Lee, Wu Xu, Yang Ren&Huolin L.Xin,2022.9一级放大和二级放大的区别,Nature,Compositionally complex doping for zero-strain zero-cobalt layered cathodes,https://www.nature.com/articles/s41586-022-05115-z

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